원주 법천사지 지광국사탑의 표면오염 및 성인 해석

Interpretation of Surface Contamination and Genesis on the Stupa of the State Preceptor Jigwang from the Beopcheonsaji Temple Site in Wonju, Korea

Article information

J. Conserv. Sci. 2018;34(3):211-225
공주대학교 문화재보존과학과
* 충남문화유산
** 국립문화재연구소 복원기술연구실
강 산하, 이 주목*, 이 규혜, 김 사덕**, 이 찬희
Department of Cultural Heritage Conservation Sciences, Kongju National University, Gongju, 32588, Korea
* ChungNam Cultural Heritage Association, Yesan, 32432, Korea
** Division of Restoration Technology, National Research Institute of Cultural Heritage, Daejeon, 34122, Korea
1Corresponding Author: chanlee@kongju.ac.kr, +82-41-850-8543
Received 2018 May 29; Revised 2018 June 10; Accepted 2018 June 12.

Abstract

초 록 원주 법천사지 지광국사탑(국보 제101호)은 고려시대(11세기 경)에 조성된, 양식과 기법이 매우 뛰어난 승탑이다. 1912년에 일본 오사카로 무단 반출되었다가 반환되었으며, 한국전쟁기간에 큰 손상을 입었다. 이후 모르타르와 같은 재료를 사용하여 보수되었으며, 이 과정에서 국립고궁박물관 옆으로 이건되었다. 지광국사탑의 표면오염은 대부분 보수재료를 중심으로 나타난다. 변색 등급이 높은 흑화는 북측면과 앙시에서 비교적 높은 점유율을 보였다. 이는 상대적 인 수분유지시간에 따른 것으로 해석된다. 표면오염물은 대부분 방해석과 석고이며, 특히 흑화부위는 2차적으로 대기 오염물질의 영향을 받았다. 상대적으로 변색도가 낮은 석재에서도 조암광물사이에서 염결정이 확인되며 부분적으로 표면을 피복하고 있다. 지광국사탑은 보수과정에서 사용된 모르타르가 열화되면서 용해된 석회물질의 영향으로 탑신 전반에 걸쳐 변색에 의한 손상이 넓게 나타난 것으로 해석된다. 따라서 보존처리 과정에서 표면오염물 제거와 세정 및 탈염처리를 통해 염에 의한 물리화학적 손상을 제어할 필요가 있다.

Trans Abstract

The Stupa of the State Preceptor Jigwang from the Beopcheonsaji temple site in Wonju (National Treasure No. 101) was built in the Goryeo Period (around the 11th century), with very excellent style and techniques. It was returned to the Korea after being taken to Osaka of Japan without notice in 1912, and was severely damaged during the Korean War. Subsequently, the Stupa was restored using restoration materials like mortar, and relocated to the National Palace Museum of Korea. Surface contaminants in the Stupa primarily existed around the restoration materials. Black discoloration, which indicates a high discoloration grade, signified a high possession rate in the north and inner regions of the Stupa, which may be related to the relative moisture maintenance time. Most surface contaminants were calcite and gypsum; the black discoloration area underwent secondary discoloration due to air pollution. Moreover, the stone properties exhibited a relatively low discoloration grade, exhibiting crystallized contaminants that partly covered the rock-forming minerals. Overall, the Stupa deteriorated due to discoloration and being covered by lime materials, which were dissolved as the mortar degraded. Hence, it required contaminants removal, surface cleaning and desalination during conservation treatment, in order to control the rate of physicochemical deterioration by contaminants.

1 서 언

석조문화유산에서 나타나는 대부분의 표면오염물은 생 태계를 구성하는 다양한 요인들의 상호작용에서 기인한 유해물질이 이차적으로 침착되면서 발생한다. 최근에는 산업화에 따른 대기 중의 황산화물, 질소산화물, 미세먼지 등이 산성비와 반응하여 화합물을 이루어 석조문화유산의 표면오염을 가속하고 있다. 한번 생성된 오염물은 다른 오 염원과 복합적으로 작용하여 지속적으로 재질을 손상시킬 수 있어 적절한 대비와 제어가 필요하다.

이 연구의 대상인 지광국사탑은 전반에 걸쳐 다양한 문 양이 정교하게 조각되어 있으며, 화려하게 꾸민 장식이 매 우 특징적이다. 지광국사탑에 대한 인문학적 연구는 다수 있으나(Kim, 1965; Lee, 1987; Hwang, 2010), 석탑의 구 성재질과 손상도에 대한 연구는 2015년 정밀안전진단 과 정에서 보고된 것이 전부이다(Cultural Heritage Conservation Science Center, 2015; Lee, 2016). 한편 화학적 및 생물학 적 손상과 함께 표면에 발생한 오염물은 석탑을 구성하고 있는 재질의 고유색과 질감을 상쇄시킬 뿐 아니라, 석탑의 예술적 가치를 저하시키는 요인으로 작용할 수 있다.

석조문화유산의 표면에 발생한 오염물에 대한 보존과 학적 연구는 익산 미륵사지 석탑과 경천사십층석탑, 원각 사지십층석탑 및 다양한 석조문화유산을 대상으로 수행된 바 있다(Lee et al., 2008; 2009; Kim et al., 2010; 2013; Chun et al., 2016). 또한 실제 보존처리 과정에서 적용할 수 있는 표면오염물 제거방법 등의 보고도 있다(National Research Institute of Cultural Heritage, 2008; 2011; Lee et al., 2010).

이 연구에서는 지광국사탑에 발생한 화학적 손상현황 을 검토하였으며, 넓은 범위에서 나타나는 표면오염물을 정밀분석하였다. 또한 지광국사탑이 있던 사이트 및 정치 환경을 고려하여 표면오염물의 발생 원인을 해석하였다. 이 결과는 야외에 있는 석조문화유산에 발생한 표면오염 물의 보존과학적 연구 및 오염물 제거와 같은 실제적인 보 존처리에 중요한 자료로 활용할 수 있을 것이다.

2 연구대상 및 방법

2.1 대상 및 현황

원주 법천사지 지광국사탑은 고려 중기에 승려로 활동 했던 지광국사 해린(984∼1067)의 승탑으로 고려시대(11 세기 말경)에 조성되었으며, 장엄한 양식과 화려한 조각수 법의 특수성을 인정받아 국보 제101호로 지정되어 있다 (Cultural Heritage Administration, 2018). 이 탑은 원래 법 천사지에 있었으나 1912년에 일본 오사카로 무단반출 되 었다가 다시 한국으로 반환되는 등, 1990년 경복궁으로 오 기까지 최소 9차례 이건된 것으로 알려져 있다. 또한 한국 전쟁 당시 옥개석 등 상부 부재가 크게 파손되었다(Figure 1A, 1B).

Figure 1.

Various situations showing the Stupa of the State Preceptor Jigwang. (A, B) Photographs of the Stupa in 1910s and after the Korean War. (C) Photograph of the Stupa in 2015.

이후 1958년도에 보수가 수행되었고, 이 과정에서 국립 고궁박물관 옆으로 이건되었다(Figure 1C). 이때 모르타르 와 신석재 등 다양한 재료로 파손된 부분을 보수하였으며, 철심과 콘크리트를 사용하여 내부를 보강하였다. 이 탑은 2005년과 2010년에 진행되었던 정기조사와 문화재 특별 종합점검(2014∼2015년) 및 정밀안전진단(2015년) 등의 결과에 따라 보존처리가 결정되었다. 따라서 2016년 4월 완전히 해체하여 국립문화재연구소 문화재보존과학센터 로 이전되었으며 현재 보존처리가 진행 중이다(Cultural Heritage Conservation Science Center, 2017).

2.2 연구방법

이 연구에서는 지광국사탑의 화학적 손상현황을 파악 하고, 이를 바탕으로 표면오염이 발생한 원인을 해석하기 위해 다양한 분석을 수행하였다. 먼저 미술사적으로 고증 된 기초도면을 바탕으로 현장에서 정밀 육안관찰을 실시 하였으며, 석재와 모르타르 부재의 화학적 및 생물학적 손 상양상과 분포범위를 파악하였다. 현장에서 작성한 도면 을 Auto CAD와 Illustrator 프로그램을 이용하여 손상지도 로 완성하였으며, 손상유형과 등급에 따라 정량적 손상률 을 산출하였다.

이 손상지도를 바탕으로 지광국사탑에서 나타나는 변 색부위의 오염원소에 대하여 휴대용 X-선 형광분석기(P-XRF) 를 이용하여 신선한 표면과 비교분석하였다. 특히 백화오 염물이 집중적으로 나타나는 2층 탑신에 대하여 가로 8지 점 × 세로 6지점을 선정하여 P-XRF로 원소분석을 수행하 였다. 이 분석 자료를 지광국사탑 탑신에 2D 모델링으로 적용하여 오염원소의 분포양상을 파악하였다.

또한 오염부위 가운데 시료수습이 가능한 지점에서 흑 화 및 백화오염물을 극미량 획득하였다. 이 외에 비교적 신 선한 암편과 보수물질을 수습하여 주사전자현미경(SEM) 과 에너지분산형 X-선 분석기(EDS)를 바탕으로 미세조직 관찰 및 구성성분에 대한 분석을 수행하였다.

3 결과 및 해석

3.1 표면오염물 분포

3.1.1 분포현황

지광국사탑에서 나타나는 대부분의 손상은 보수물질을 중심으로 확인된다(Figure 2A). 보수과정에서 사용한 모 르타르는 물리적 손상 외에 변색과 같은 화학적 손상을 유 발한 것으로 판단된다. 특히 모르타르 보수부위에 노출된 철심을 통해 보수 당시 부재의 구조적 보강을 위해 모르타 르와 함께 내부에 다량의 철심이 사용된 것을 알 수 있다 (Figure 2B). 또한 지광국사탑은 부재에서 발생한 화학적 손상에 따라 표면변색과 함께 암석 및 광물성분의 변화로 재질이 약화된 것을 볼 수 있으며, 변색은 크게 흑화 및 백 화로 나타난다(Figure 2C, 2D).

Figure 2.

Representative surface contaminants on rock properties of the Stupa. (A) Mortar restoration part. (B) Steel reinforcement exposed portion in mortar. (C) Black discoloration of rock surface. (D) Efflorescence showing inner part. (E) Biological colonization. (F) White contaminants of bird secretion.

석재 표면의 변색은 주로 구성광물의 화학적 풍화, 대기 오염물질 및 보수물질 등의 영향을 받는다. 석조문화재의 흑화현상은 표면이 황색에서 갈색 또는 흑색 등으로 변하 는 것을 말하며 철이나 망간과 같은 광물이 오염원으로 작 용하거나 분진과 대기오염물질 등이 결합하여 발생한다. 지광국사탑은 상륜부와 탑신, 기단석 및 기단 갑석에 이르 기까지 농도의 차이는 있으나 석탑 전반에 걸쳐 흑화현상 이 광범위하게 나타난다.

백화는 용해된 염 성분들이 석재 표면에 흡착되어 수분 이 증발되면 흰색의 고체 염으로 남아있는 현상을 말한다. 이는 산성비나 대기 등을 통해 외부에서 유입되거나 석회 성분이 포함된 보수물질로부터 공급된다. 지광국사탑에는 모르타르 보수부위가 넓게 분포하는 옥개석 하부에서 백 화가 두드러지는 특징이 있는 것으로 보아 모르타르로부 터 용출되어 나오는 가용성 염이 대표적인 원인으로 해석 할 수 있다(Figure 2D). 생물오염은 국부적으로 나타나며 (Figure 2E), 이 연구에서는 조류, 지의류 및 선태류를 종합 하여 생물피복으로 정의하였다. 또한 석탑의 옥개석과 상 륜부 표면에서 조류분비물로 인한 오염이 관찰되기도 한 다(Figure 2F).

따라서 지광국사탑의 표면손상도를 정량적으로 평가하 고 향후 보존처리 과정에서 활용할 수 있도록 각각의 손상 유형을 분류하여 손상지도로 작성하였다(Figure 3). 도면 작성은 육안관찰이 가능한 범위 내에서 현장에서 표현하 였으며, 변색 및 화학적 손상 유형은 크게 흑화현상과 백화 현상으로 구분하였고, 변색도에 따라 1∼5등급으로 표시 하였다. 손상지도 작성과 평가는 Jo and Lee(2011)의 방법 을 적용하였다.

Figure 3.

Representative chemical surface deterioration maps showing the Stupa.

이때 암석 및 모르타르 보수부위의 흑화현상 1등급은 변색 및 화학적 손상이 거의 발생하지 않은 것을 말하며, 2 등급은 구성광물의 화학적 풍화와 이차오염물질에 의해 신선한 원암의 변색이 시작되는 단계를 말한다. 3등급은 구성광물의 화학적 풍화로 인해 산화물 용출이 뚜렷하며 여기에 이차오염물질이 결합되어 변색도가 뚜렷해지는 단 계이다. 4등급은 구성광물의 화학적 풍화로 인한 산화물, 이차오염물, 염결정 및 미생물이 결합하여 진한 갈색 및 흑 색물질로 피복되어 원암의 색은 미약하게 확인할 수 있다. 5등급은 앞의 4등급이 진전되어 원암의 색이 관찰되지 않 는 단계이다.

한편 가용성 염류용액이 증발하면서 표면에 결정으로 성장하는 풍화유형인 백화현상은 육안으로 관찰할 수 있 는 경우에 한하여 손상지도에 표현하였다. 생물오염은 일 반적으로 조류, 지의류 및 선태류 등으로 구분하며 고착상 태와 피복도에 따라 등급으로 세분하여 분류하는 경우도 있으나 지광국사탑은 생물오염이 심하지 않아 별도의 등 급을 구분하지 않았다. 이 외에 조류분비물로 인한 오염물 을 별도로 분류하여 손상유형을 정의하였다.

3.1.2 표면오염도 평가

표면에서 비교적 변색도가 높은 3등급 이상의 흑화현상 은 북측면(45.5%)에서 압도적으로 높게 나타났다(Table 1). 평면의 경우, 3등급이 17.1%의 높은 점유율을 보여 각 각 1.3%와 0.5%로 확인된 4등급과 5등급에 비해 우세하 게 나타난 반면, 앙시면에서는 4등급이 9.3%의 점유율을 보여 상대적으로 변색도가 높은 것으로 평가되었다. 한편 모르타르 보수부위의 3등급 이상 흑화현상 역시 북측면에 서 9.4%로 다른 측면에 비해 높은 점유율을 보였다. 또한 평면과 앙시면에서는 비교적 양호한 2등급의 흑화현상이 각각 29.1%, 27.4%로 가장 높은 점유율을 차지하였다 (Figure 4).

Figure 4.

Histograms showing representative surface contamination degree of the Stupa.

Summary on representative surface contamination degree (%) of the Stupa

지광국사탑의 입면에서 나타나는 표면오염을 살펴보면, 흑화현상의 점유율이 압도적으로 높은 것에 비해 백화현 상은 0.1∼1.6%의 낮은 분포를 보인다. 그러나 백화현상 은 이차적인 영향이 매우 큰 손상 유형으로 알려져 있어 실 제 석탑의 보존에 중점적으로 살펴보아야 한다. 백화현상 도 흑화현상과 동일하게 북측면에서 가장 높은 점유율 (1.6%)을 나타냈으며, 위치별로는 탑신부에서 집중적으로 확인된다. 탑신부의 백화현상은 모르타르가 가장 많이 분 포하고 있는 옥개석에서 기인한 것이다.

한편 백화현상은 옥개석의 앙시면에서 9.7%의 점유율 을 보였다. 이는 수분이 쉽게 건조되지 않는 구조적인 환경 도 중요한 원인으로 작용한 것으로 판단된다. 생물피복은 방위에 따라 큰 차이를 보이는데, 상대적으로 높은 점유율 을 보이는 방위는 서측면(4.4%)과 북측면(8.6%)이다. 이 처럼 북서 방향에서 나타나는 생물피복은 그늘이 쉽게 조 성되는 환경과 이로 인해 상대적으로 길어지는 부재의 수 분유지 시간과 관련이 있는 것으로 해석할 수 있다.

3.2 표면오염물 분석

3.2.1 원소분석 및 모델링

지광국사탑은 서울 도심의 야외에 노출되어 있었기 때 문에 표면오염물과 함께 대기오염물질 및 미세먼지 등의 피복이 직접적으로 발생하였다. 또한 한국전쟁 당시 인위 적 손상으로 인해 물리적 파손을 겪어 모르타르로 수차례 보수되었으며, 이 때 사용된 모르타르는 시간이 지남에 따 라 열화되었다. 이 과정에서 용해된 석회성분이 재결정화 하여 석탑 전반에서 관찰되며, 특히 보수 범위가 넓은 옥개 석 하단의 탑신부는 전면에 걸쳐 오염물이 나타난다.

P-XRF를 활용한 분석은 시료의 전처리과정 없이 현장 에서 바로 적용할 수 있는 비파괴 원소분석법으로 현재 석 조문화유산의 표면오염물 분석 등에 널리 활용되고 있다. 그러나 C와 N 등의 경량원소는 검출되지 않는 단점도 있 다. 분석에서는 석재 표면오염물의 발생 원소를 정확하게 규명하기 위해 신선부위를 함께 측정하여 비교하였다. 이 연구에서는 동측면 9지점, 서측면 5지점, 남측면 6지점, 북 측면 4지점 총 24지점의 대표 변색부위와 동측면 4지점, 서측면 2지점, 남측면 3지점, 북측면 1지점 등 총 10지점의 신선부위를 분석하였다(Table 2, Figure 5).

Figure 5.

Representative analytical spots and photographs of P-XRF measurements on each directions in the Stupa. Numbers are the same as those of Table 2.

Concentrations in ppm on surface contaminants analyzed by P-XRF of the Stupa. Spot numbers are the same as those of Figure 5. (LOD; limit of detection)

분석을 통해 획득한 원소들의 상대적인 함량을 비교한 결과, K의 함량이 상대적으로 높게 검출되었다. 이는 석탑 의 구성암석인 화강암에서 기인한 것이며, 측정지점과 관 계없이 함량이 거의 유사하다. 또한 일반적으로 흑색변색 의 원인으로 작용하는 Mn과 Fe의 함량은 신선부와 변색부 에서 차이가 크지 않았고, 변색등급과 무관하게 거의 일정 한 함량이 검출되었다. 따라서 K, Mn, Fe는 오염물의 주요 인으로 구분하지 않았다(Table 2).

반면 Ca은 신선한 부위에서 최대 16,219 ppm이 검출되 었으나, 흑화가 발생한 부분에서는 최대 229,148 ppm까지 검출되었으며 백화부에서는 최대 958,708 ppm까지 확인 되었다. S은 변색정도가 심한 4등급 이상의 흑화부에서 높 은 함량을 보였으며, 일부 백화에서도 검출되었다. 특히 흑 화부는 Ca과 S의 함량이 상대적으로 비례하는 경향을 보 였다(Figure 6).

Figure 6.

Histogarams showing relatively abundances of surface contaminants analyzed by P-XRF on the Stupa.

P-XRF 분석결과를 종합했을 때, Ca은 변색의 등급과 그 함량이 비례하는 것으로 보아 지광국사탑에 발생한 표면오 염물의 주요인으로 해석할 수 있다. Ca을 양이온으로 하는 대표적 침전광물로는 방해석(CaCO3)과 석고(CaSO4 · H2O) 가 있으며 이들은 백화현상을 유발하는 대표적인 무기오 염원이다. 특히 흑화 및 백화부위에서 높은 S 함량을 보여, 이들 일부가 황산염광물인 석고임을 지시한다.

따라서 지광국사탑에 발생한 오염물은 원래 백색으로 판단되며, 이 광물에 대기 중의 여러 오염물이 흡착하여 어 둡게 변색 된 것으로 보인다. 백화는 Ca 함량이 매우 높고 S이 검출되지 않는 것으로 보아 대부분 방해석으로 구성된 것으로 해석되며, S이 미량으로 검출된 일부 지점은 대기 오염물과 이차적인 영향을 적게 받아 석고가 백색을 유지 하고 있는 것으로 판단할 수 있다.

한편 오염물이 집중적으로 나타나는 2층 탑신에서 Ca 과 S의 분포양상을 파악하기 위해 P-XRF 분석을 수행하 였다. 각 방위별 측정지점에 따른 Ca과 S의 분석 자료는 Table 3에 제시하였다. 이 결과를 등고밀도선 방식으로 2D 모델링하여 Figure 7과 같이 도면에 투영하여 각 원소의 분포와 농도를 비교하였다.

Figure 7.

Concentrations showing 2D mapping images of Ca and S analyzed by P-XRF on the 2nd body stone of the Stupa

Concentrations in ppm of Ca and S by P-XRF plotted on Figure 7 in the 2nd body stone of the Stupa. (LOD; limit of detection)

Ca과 S의 모델링 결과를 살펴보면, 상대적으로 북측 탑 신부에서 집중적으로 분포하고 있는 것을 볼 수 있고 검출 량 또한 높다. 이를 Figure 8과 함께 비교하면 지광국사탑 의 북측면은 모르타르가 16.2%로 가장 높은 점유율을 보 이며, 옥개석을 중심으로 많은 모르타르가 사용되었다. 특 히 탑신과 바로 맞닿은 옥개석 대부분이 모르타르로 보수 되었으며, 육안관찰을 통해서도 그 하부로 표면오염물이 집중적으로 분포하고 있는 것을 확인할 수 있다. 이는 옥개 석의 보수과정에서 사용한 모르타르에 포함된 Ca이 강우 및 강설 등 자연적 요인에 의해 용해되어 탑신부로 흘러내 리는 과정에서 재결정화 되어 표면오염물을 형성한 것으 로 판단된다.

Figure 8.

Proportions of restoration material showing each directions of the Stupa.

이때 Ca과 S은 북측면에서 평균적으로 가장 높은 함량 이 검출되었다. 또한 두 원소가 분포 양상이 유사한 것으로 보아 서로 다른 기원이 아닌 동일기원으로 유입된 것으로 보이며, Ca과 S가 서로 관련이 있는 것으로 해석할 수 있는 근거가 된다. 즉 모르타르에서 용출된 Ca이온의 재결정화 과정에서 대기 중의 황산염 성분과 반응하며 석고를 형성 한 것으로 판단된다.

3.2.2 미세조직 관찰 및 분석

주요 변색부에서 오염물 시료를 수습하여 주사전자현 미경 관찰을 수행하였다. 먼저 발생부위에 따른 흑화오염 의 메커니즘 확인을 위해 모르타르와 석재의 흑화부위에 서 시료를 획득하여 비교하였다. 모르타르 보수부위의 흑 화오염물은 결정질로 성장해 가는 비정질 또는 미정질 방 해석 결정을 관찰할 수 있다(Figure 9A, 9B). 또한 흑화의 변색에 영향을 미치는 오염물질이 방해석 결정을 피복하 고 있는 것을 볼 수 있다(Figure 9C). 석재에서 수습한 흑 화오염물의 경우, 광물사이에 발달한 도변상 또는 엽편상 의 석고 결정을 관찰할 수 있다(Figure 9D~9F).

Figure 9.

Representative scanning electron microphotographs showing of black surface contaminants of the Stupa.

모르타르와 석재에서 발생한 흑화오염물의 EDS 분석 결과, Si, Ca, S, C, O 등의 원소들이 검출되었다(Table 4). 이는 방해석과 석고의 구성원소인 C, O, S, Ca과 암석의 규산염광물에 포함된 Si의 영향이다. 또한 6번 지점을 제 외하고 Ca의 함량이 20.50∼42.93 wt.%로 높게 나타났는 데, 이는 P-XRF 분석결과와 마찬가지로 백화에 대기오염 물이 흡착되어 흑화된 것을 의미한다(Table 3, 4).

Representative energy dispersive spectroscopy analysis in wt.% on surface contaminants of the Stupa. Spot numbers are the same as those of Figure 9 and 10

한편 백화오염물의 주사전자현미경 관찰 결과, 미정질 의 결정이 모여 과립상을 구성하고 있는 것을 확인할 수 있 다(Figure 10A). 이를 확대하면 정방형에 가까운 결정들이 밀집되어있고, 이 사이에 부분적으로 주상결정이 성장하 고 있는 것을 관찰할 수 있다(Figure 10B, 10C). 이 백화오 염물의 EDS 분석 결과, C, O, Ca가 주로 검출된 것으로 보 아 방해석으로 판단달 수 있다.

Figure 10.

Representative scanning electron microphotographs showing of white surface contaminants, fresh and restoration parts of the Stupa. (A, B, C) White surface contaminants on the Stupa. (D, E, F) Fresh rock fragment of the Stupa. (G, H, I) Restoration material of the Stupa.

주상결정의 군집인 12번과 13번 측정지점은 C, O, Ca 외에 Na가 다량 검출된 것과 결정형태로 볼 때 수용성 황 산염의 일종인 세나다이트(thenardite, Na2SO4) 결정이 성 장하고 있는 것으로 판단된다(Table 4). 그러나 정확한 동 정을 위해서는 미소부 분석이 가능한 방법을 추가적으로 적용할 필요가 있다.

흑화 및 백화오염물이 석재에 미치는 영향을 살펴보기 위해 상대적으로 변색도가 낮은 신선한 암석 표면에서 시 료를 수습하여 주사전자현미경으로 관찰하였다. 이 결과, 판상의 흑운모 벽개 사이에 염결정이 성장 중인 것을 볼 수 있고(Figure 10D), 비정질 물질이 부분적으로 피복하고 있 는 것을 알 수 있다(Figure 10E). 이와 같이 암석의 조암광 물 사이의 염결정은 성장과정에서 결정압이 작용하여 암 석의 지속적인 물리적 풍화를 유발할 것이다(Figure 10F).

이들 지점에 대하여 SEM-EDS 분석을 수행한 결과, 광 물의 벽개 부근인 16번 지점은 Si, Fe, Mg, Al, C, O 등의 원소들이 검출된 반면, 17번과 18번 지점은 Ca, S, O 등의 원소들이 검출되었다. 이는 Ca와 S가 주성분으로 구성되 어 있으며, 백화 및 흑화 오염물의 결정형태와 유사하므로 석고로 해석할 수 있다. 이러한 석고결정이 부재의 조암광 물사이에서 성장하며 풍화를 유발하는 것으로 나타났다.

한편 석탑 내부의 내시경촬영 과정에서 수습한 보수물 질의 주사전자현미경 관찰 결과, 다양한 광물 결정과 함께 미생물 및 유기물이 복잡하게 공존하고 있는 것을 확인할 수 있다. 또한 석회질 기질에서 부분적으로 미생물의 뿌리가 관찰되기도 하였다(Figure 10G). 이를 대상으로 SEM-EDS 분석을 실시한 결과, 주성분으로는 Ca, C, O와 Si, Al, Fe, K 등이 검출되었다. 따라서 방해석을 주성분으로 하는 모 르타르로 판단되며, 이 밖의 성분들은 규조와 같은 미생물, 토양입자, 미세분진 등에 의해 검출된 것으로 해석된다 (Figure 10H, 10I).

4 보존과학적 고찰

변색과 같은 석조문화유산의 화학적 손상은 주로 암석 의 화학반응이나 토양과 미세먼지 같은 오염물의 피복으 로 발생한다. 이는 문화재의 미관을 해칠 뿐만 아니라 구성 암석의 성분, 성질 및 조직의 변화를 야기한다. 화학적 손 상에 영향을 미치는 주요인은 수분으로 알려져 있으며, 이 외에도 구성 광물의 조직과 기후 등이 있다. 특히 산업화 이후 대기오염물질의 증가에 따른 산성비 역시 구성광물 의 용해와 화학반응 속도를 증가시켜 손상을 가속화 시키 고 있다.

한편 일제강점기부터 석조문화유산의 보수재료로 사용 되었던 시멘트와 모르타르 등은 강회와 같은 석회재료와 더불어 백화현상을 유발할 수 있는 대표적인 무기오염원 이다. 과거 이들 재료는 체계적인 적용실험이나 검증이 미 비한 상태에서 사용해 왔으며 최근까지도 지속되었다. 지 광국사탑 역시 1958년도 수리복원과정에서 모르타르가 주 로 사용되었고, 석탑의 구조적 변형을 제어하기 위해 옥개 석 결실부를 비롯한 균열 내부 등에 모르타르를 이용하여 보강하였다.

이러한 보수는 당시 석탑의 붕괴를 막고 형태를 유지시 킬 수 있었으나 보수물질로 인해 부재 표면에 이차적인 오 염물이 발생하였다. 분석 결과, 모르타르 보수물질에서 용 출된 Ca 성분으로 백색의 표면오염물이 형성되었다. 이후 대기오염물질과 미세분진 등이 2차적으로 결합하는 과정 에서 석고가 형성되고, 오염물이 피복되어 흑색으로 변색 된 것으로 해석할 수 있다(Figure 11). 또한 지광국사탑은 서울 도심에 별도의 보호시설 없이 야외에 노출되어 있었 기 때문에 대기오염물질에 의한 영향을 직접적으로 받아 변색이 심하게 발생한 것으로 판단된다.

Figure 11.

Occurrences and schematic processes of surface contaminants on the Stupa. (A) Efflorescence on roof stone of the Stupa. (B) Body stone of the Stupa. (C) Simplified processes showing contaminant layers of the black crust formation.

지광국사탑은 화학적 풍화가 복합적으로 작용하여 광 물성분이 변하고 재질이 약화되어 흑화 및 백화현상이 두 드러진다. 앞서 설명한 바와 같이 백화현상은 수용성 염이 나 석회성분이 포함된 보수물질에서 유출된 염성분들이 석재 표면에 흡착되었다가 수분이 증발하면서 생성된 결 정질 광물이다. 이 메커니즘을 통해 발생한 백화현상은 석 탑 표면에서 침전물과 같이 산출하며, 일부는 종유석과 같 은 형태로 성장하였다. 흑화현상은 박층의 형태로 부재를 피복하였으며, 주로 옥개석이나 갑석의 하부에 관찰된다.

보수부위는 모르타르 영역이 넓은 옥개석과 그 하부에 서 균열, 박리, 박락 등의 물리적 손상과 이격으로 원부재 와의 결합이 약화된 상태이며, 육안관찰을 통해서도 표면 오염물의 형성이 뚜렷하게 확인된다(Figure 11). 방해석과 석고로 구성된 표면오염물은 문화재의 예술적 가치를 저 하시킬 뿐 아니라 성장과정에서 조암광물에 결정압을 작 용하여 표면박리와 입상분해, 미세균열 등의 물리적 풍화 를 유발하고, 암석의 물성을 저해하는 요인으로 작용할 것 이다.

특히 지광국사탑은 전반에 걸쳐 정교한 조각이 확인되 는데, 표면오염물로 인한 2차적인 피해가 심하게 나타나고 있다. 따라서 보존처리 과정에서 표면오염물의 제거 및 세 정과 함께 탈염처리와 같은 적극적인 대처를 통해 오염물 에서 용출된 염에 의한 물리화학적 손상을 완화시키고 안 정적 보존관리를 위한 제어가 필요하다.

5 결 언

  1. 원주 법천사지 지광국사탑은 고려시대 승려 해린의 승탑으로 독특한 양식과 석탑 전반에 걸쳐 조각된 정교한 장식이 특징적이다. 이 지광국사탑은 1912년에 일본 오사 카로 무단 반출되었다가 반환되었으며, 한국전쟁 동안에 큰 손상을 입었다. 이후 보수 과정에서 모르타르와 콘크리 트 및 철심 등이 사용되었으며, 최근까지 국립고궁박물관 옆에 있었다. 이 탑은 현재 국립문화재연구소 문화재보존 과학센터에서 보존처리 중이다.

  2. 지광국사탑의 표면손상은 대부분 보수재료를 중심으 로 나타나며, 변색과 같은 화학적 오염이 두드러진다. 변색 유형은 크게 흑화와 백화로 나뉘며, 특히 흑화는 1∼5 단 계로 세분된다. 변색 등급이 높은 3단계 이상의 흑화는 석 탑의 북측면에서 45.5%의 높은 점유율을 나타내며, 앙시 면에서도 16.8%로 비교적 높다.

  3. 백화 역시 북측면과 앙시에서 점유율이 가장 높아 흑 화와 동일한 분포 경향을 보인다. 지광국사탑은 북측면에 서 가장 넓은 모르타르 보수부위가 분포하며 이에 영향을 받아 변색의 면적도 높이진 것으로 판단된다. 앙시면은 수 분이 쉽게 건조되지 않는 구조적인 특징의 영향으로 보인 다. 한편 생물피복에 따른 손상은 음지의 조성시간이 길고 이에 따라 수분유지시간이 긴 북측과 서측면에서 상대적 으로 높은 손상률이 나타났다.

  4. P-XRF 분석 결과, Ca과 S은 흑화 및 백화가 발생한 오염부위에서 높은 함량이 검출되었다. 변색 등급에 따라 그 함량이 비례하는 것으로 보아 오염의 주요인으로 판단되며, 오염물은 대부분 방해석(CaCO3)과 석고(CaSO4·H2O)이다. 오염물이 집중적으로 나타나는 2층 탑신을 대상으로 Ca과 S의 분포 및 함량 모델링 결과, 두 원소가 매우 유사한 경 향을 보였다. 특히 Ca과 S 모두 북측 탑신에서 가장 높은 함량을 나타내어 전체적인 손상특성과 양상이 거의 동일 하다.

  5. SEM-EDS 분석 결과, 흑화 및 백화오염물 모두 모르 타르 보수물질에서 기원한 Ca이 주성분을 구성하고 있으 며, 방해석과 석고 결정 등이 관찰된다. 흑화는 대기오염물 질과 미세분진 등에 포함된 탄소가 결합하여 2차적으로 변 색이 발생한 것으로 해석된다. 특히 상대적으로 신선한 석 재에서도 조암광물의 벽개사이로 염결정이 성장하고 있으 며, 일부는 미립의 결정으로 피복되어 있다. 따라서 이들 결정이 성장과정에서 석재에 손상을 유발할 것으로 판단 된다.

  6. 지광국사탑은 옥개석에 모르타르 보수부가 가장 넓 게 분포한다. 옥개석 표면에 형성된 수분은 탑의 구조를 따 라 낙수면을 통해 균열과 그 하부의 탑신 내부로 유입되기 쉽다. 이 과정에서 모르타르 내부의 Ca 성분이 용출되며 보수부위를 중심으로 염풍화가 발생한 것으로 해석된다. 따라서 지광국사탑의 보존처리 과정에서 표면에 발생한 오염물의 세정과 함께 내부에 발생한 염의 제거를 위해 탈 염처리 등을 수행하여 용출된 염에 의한 물리화학적 제어 가 필요하다.

사 사

이 연구는 2015년도 국립문화재연구소 문화재보존과학 센터의 지원을 받아 수행한 ‘원주 법천사지 지광국사탑 정 밀안전진단 정밀용역’ 연구의 일부로 수행된 것임을 명기 한다.

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National Research Institute of Cultural Heritage. Manual of cleaning and surface contaminant of stone cultural heritage. 1-35. (in Korean) 2011.

Article information Continued

Figure 1.

Various situations showing the Stupa of the State Preceptor Jigwang. (A, B) Photographs of the Stupa in 1910s and after the Korean War. (C) Photograph of the Stupa in 2015.

Figure 2.

Representative surface contaminants on rock properties of the Stupa. (A) Mortar restoration part. (B) Steel reinforcement exposed portion in mortar. (C) Black discoloration of rock surface. (D) Efflorescence showing inner part. (E) Biological colonization. (F) White contaminants of bird secretion.

Figure 3.

Representative chemical surface deterioration maps showing the Stupa.

Table 1

Summary on representative surface contamination degree (%) of the Stupa

Type East West South North Plane
Outer Inner
Stone Black Discoloration 1st Grade 44 42.5 46.3 11.8 0.1 4.1
2nd Grade 18.2 23.8 26.9 26.5 48.9 34.3
3rd Grade 13.4 18.8 11.9 32.2 17.1 7.2
4th Grade 6.2 6.0 5.1 11.7 1.3 9.3
5th Grade 2.8 1.8 1.1 1.6 0.5 0.3
Total 75.6 85.1 85.1 70.5 66.1 45.6
Mortar Black Discoloration 1st Grade 2.5 0.2 - 0.2 2.9 4.1
2nd Grade 2.1 5.9 5.7 4.3 29.1 27.4
3rd Grade 1.3 0.5 2.0 7.9 - 2.2
4th Grade 1.5 0.3 - 1.5 - 0.6
5th Grade - - - - - 0.8
Total 84.3 93.5 93.9 84.5 98.6 79.6
Efflorescence Contaminants 0.6 0.1 0.3 1.6 - 9.7
Biological Colonization 0.1 4.4 1.0 8.6 - -
Bird Secretion - - 0.1 - 0.1 -

Figure 4.

Histograms showing representative surface contamination degree of the Stupa.

Table 2

Concentrations in ppm on surface contaminants analyzed by P-XRF of the Stupa. Spot numbers are the same as those of Figure 5. (LOD; limit of detection)

Spot Ca Ti Fe Mn K S Contaminants Type
F1 14,512 2,486 8,163 90 30,712 <LOD Fresh Surface
F2 14,481 2,114 9,607 163 38,233 <LOD
F3 12,612 2,546 6,655 98 33,989 <LOD
F4 8,769 1,271 6,950 73 30,600 <LOD
F5 11,239 4,699 11,781 187 19,036 <LOD
F6 16,219 3,123 12,185 181 30,953 <LOD
F7 7,211 3,350 7,724 119 29,120 <LOD
F8 13,821 3,580 10,095 99 35,257 <LOD
F9 7,695 1,563 6,376 95 41,000 <LOD
E6 7,823 2,993 16,526 362 36,737 <LOD 1st Grade in Black Discoloration
W2 30,206 1,714 74,945 179 18,146 <LOD 1st Grade in Black Discoloration
S1 16,631 2,794 21,767 208 22,961 8,470 1st Grade in Black Discoloration
S5 6,265 1,384 7,845 77 57,559 <LOD 1st Grade in Black Discoloration
E1 16,638 1,060 12,640 163 12,332 109,036 2nd Grade in Black Discoloration
E9 8,124 1,858 8,996 111 40,560 <LOD 2nd Grade in Black Discoloration
W5 8,539 1,226 8,473 101 52,310 <LOD 2nd Grade in Black Discoloration
S4 16,242 2,694 11,263 141 32,205 <LOD 2nd Grade in Black Discoloration
E5 18,533 2,098 14,253 274 31,645 <LOD 3rd Grade in Black Discoloration
W1 19,063 3,674 13,241 136 30,079 <LOD 3rd Grade in Black Discoloration
W4 19,237 3,672 14,390 211 31,949 <LOD 3rd Grade in Black Discoloration
E7 20,378 2,398 12,601 168 21,765 7,347 4th Grade in Black Discoloration
W3 226,204 1,074 8,912 102 21,620 329,390 4th Grade in Black Discoloration
N2 226,761 688 7,079 84 12,476 360,722 4th Grade in Black Discoloration
N3 23,983 1,854 11,718 180 12,627 7,530 4th Grade in Black Discoloration
N4 15,759 3,138 11,900 138 31,414 <LOD 4th Grade in Black Discoloration
E2 229,148 <LOD 3,795 44 8,542 374,115 5th Grade in Black Discoloration
E8 19,080 2,656 22,435 174 28,086 13,670 5th Grade in Black Discoloration
S6 17,200 1,309 10,559 185 8,328 5,204 5th Grade in Black Discoloration
E3 865,128 <LOD <LOD <LOD 6,562 <LOD Efflorescence Contaminants
E4 19,110 2,566 10,517 142 26,336 114,544 Efflorescence Contaminants
S2 13,228 3,768 16,038 246 30,224 <LOD Efflorescence Contaminants
S3 189,086 976 6,601 77 9,214 306,335 Efflorescence Contaminants
N1 958,708 <LOD 402 <LOD 5,656 <LOD Efflorescence Contaminants

Figure 5.

Representative analytical spots and photographs of P-XRF measurements on each directions in the Stupa. Numbers are the same as those of Table 2.

Figure 6.

Histogarams showing relatively abundances of surface contaminants analyzed by P-XRF on the Stupa.

Table 3

Concentrations in ppm of Ca and S by P-XRF plotted on Figure 7 in the 2nd body stone of the Stupa. (LOD; limit of detection)

Spot East West South North
Ca S Ca S Ca S Ca S
1 7,654 17,661 32,013 15,848 229,330 170,065 <LOD 665,240
2 111,685 77,723 54,271 13,199 <LOD 17,312 <LOD 26,302
3 36,607 35,795 11,988 12,653 <LOD 17,258 7,891 20,589
4 204,554 52,202 7,148 16,644 <LOD 18,221 14,491 101,332
5 <LOD 17,199 <LOD 15,790 <LOD 17,890 13,976 22,585
6 <LOD 18,106 17,069 23,930 347,698 211,637 262,118 153,330
7 <LOD 18,859 <LOD 14,716 333,842 193,833 63,561 21,805
8 <LOD 22,299 <LOD 18,610 <LOD 17,992 14,331 21,569
9 <LOD 14,011 104,677 18,872 271,841 164,045 <LOD 757,800
10 21,102 26,452 93,405 45,334 14,460 22,059 29,521 20,966
11 17,876 24,757 20,296 17,650 <LOD 15,480 84,988 66,836
12 36,247 28,987 <LOD 14,359 <LOD 16,937 109,297 70,827
13 24,383 24,674 <LOD 14,786 <LOD 13,901 11,835 19,655
14 <LOD 17,893 8,244 21,053 340,502 192,523 123,413 81,611
15 <LOD 18,693 <LOD 15,503 141,184 94,396 35,894 35,308
16 <LOD 51,766 <LOD 14,781 <LOD 15,085 32,388 16,461
17 <LOD 13,380 <LOD 15,507 283,787 159,177 <LOD 518,382
18 18,933 20,811 9,843 10,952 9,104 20,693 60,824 57,928
19 <LOD 15,370 36,113 37,572 <LOD 16,632 41,000 42,875
20 7,526 16,799 7,481 22,143 <LOD 16,599 11,317 17,075
21 37,223 33,196 16,267 24,740 <LOD 18,827 7,553 18,409
22 9,036 21,224 27,198 33,363 18,182 123,119 10,602 16,421
23 56,922 34,681 <LOD 16,016 16,745 26,020 275,179 191,169
24 <LOD 17,468 <LOD 15,135 <LOD 11,924 50,603 39,767
25 <LOD 16,300 <LOD 17,341 246,752 147,582 <LOD 434,717
26 <LOD 14,798 <LOD 15,054 84,144 75,363 249,128 88,428
27 <LOD 14,443 <LOD 16,173 10,471 21,773 <LOD 16,425
28 <LOD 19,543 11,816 23,192 <LOD 14,271 7,884 16,685
29 <LOD 18,086 <LOD 18,419 311,956 184,067 15,624 16,044
30 <LOD 18,255 12,688 19,138 314,135 201,159 12,310 14,915
31 <LOD 29,939 <LOD 16,493 112,336 84,243 42,700 37,192
32 <LOD 16,240 <LOD 16,847 <LOD 16,241 <LOD 15,562
33 <LOD 16,860 <LOD 15,047 18,014 24,729 <LOD 115,378
34 <LOD 15,721 <LOD 21,481 <LOD 15,253 9,025 15,891
35 <LOD 17,221 <LOD 18,058 <LOD 18,252 21,346 15,178
36 <LOD 15,030 <LOD 15,935 <LOD 19,860 13,455 16,013
37 <LOD 15,384 <LOD 16,146 <LOD 17,205 8,824 15,075
38 <LOD 15,296 <LOD 14,229 34,400 30,687 9,801 23,727
39 <LOD 17,413 <LOD 16,158 17,356 25,104 <LOD 18,761
40 <LOD 15,041 <LOD 17,806 <LOD 15,809 <LOD 19,709
41 <LOD 19,768 <LOD 17,072 <LOD 17,342 <LOD 57,575
42 <LOD 16,003 <LOD 16,952 <LOD 16,998 <LOD 17,674
43 <LOD 15,464 <LOD 17,150 <LOD 19,149 18,614 26,228
44 <LOD 16,938 <LOD 16,322 <LOD 16,396 <LOD 14,466
45 <LOD 16,463 <LOD 16,273 <LOD 18,094 <LOD 14,106
46 <LOD 15,131 12,651 16,943 22,363 16,902 <LOD 18,941
47 <LOD 16,673 <LOD 15,456 20,047 18,915 <LOD 16,227
48 <LOD 12,774 <LOD 16,985 <LOD 17,251 <LOD 16,896

Figure 7.

Concentrations showing 2D mapping images of Ca and S analyzed by P-XRF on the 2nd body stone of the Stupa

Figure 8.

Proportions of restoration material showing each directions of the Stupa.

Figure 9.

Representative scanning electron microphotographs showing of black surface contaminants of the Stupa.

Table 4

Representative energy dispersive spectroscopy analysis in wt.% on surface contaminants of the Stupa. Spot numbers are the same as those of Figure 9 and 10

Spot Si Al Ti Fe Ca Mg Na K S C O

Black contaminants 1 2.92 1.53 - 1.50 21.77 0.26 - 0.21 14.45 4.95 52.41
2 0.65 0.54 - - 20.50 - - - 14.97 4.62 58.72
3 2.05 1.06 - 1.09 30.24 - - - 21.15 2.63 41.78
4 5.88 2.67 - 1.17 28.01 0.29 - 3.01 14.37 3.94 40.66
5 3.71 1.51 - - 24.12 - 0.47 15.02 6.97 48.20
6 67.52 2.74 - - 2.81 - - - 5.52 - 21.41
7 2.42 1.27 - 1.34 42.93 - - - 17.49 - 34.55
8 0.24 - - - 22.23 - - - 18.10 4.41 55.02

White contaminants (Efflorescence) 9 - - - - 39.48 - - 0.52 0.24 10.34 49.42
10 - - - - 48.28 - - - - 7.91 43.81
11 - - - - 38.85 - 1.67 - - 11.66 47.82
12 - - - - 19.06 - 18.30 0.68 - 11.75 50.21
13 - - - - 23.72 - 20.63 0.69 - 7.24 47.72
14 - - - - 27.58 - 3.36 0.24 - 13.74 55.08
15 - - - - 31.15 - 1.27 0.25 - 12.27 55.06

Fresh surface 16 14.02 9.17 2.11 19.38 2.18 3.26 - 7.75 1.61 7.12 33.40
17 1.54 1.17 - 1.27 35.89 - - 0.34 17.38 - 42.41
18 0.34 0.26 - 1.11 26.90 - - 0.44 14.00 3.20 53.75

Restoration materials 19 1.87 1.30 - - 27.46 - - 0.49 - 26.60 42.28
20 5.79 3.86 0.53 4.35 22.69 0.85 - 2.21 - 14.62 45.10
21 7.60 4.52 - 4.21 29.49 1.48 - 2.24 - 12.88 37.58
22 9.31 5.78 1.53 5.65 18.03 2.24 - 3.34 - 14.83 39.29
23 2.67 1.82 - - 23.13 - - 0.38 - 31.63 40.37
24 3.69 2.64 - 0.78 22.69 - - 0.49 - 29.85 39.86

Figure 10.

Representative scanning electron microphotographs showing of white surface contaminants, fresh and restoration parts of the Stupa. (A, B, C) White surface contaminants on the Stupa. (D, E, F) Fresh rock fragment of the Stupa. (G, H, I) Restoration material of the Stupa.

Figure 11.

Occurrences and schematic processes of surface contaminants on the Stupa. (A) Efflorescence on roof stone of the Stupa. (B) Body stone of the Stupa. (C) Simplified processes showing contaminant layers of the black crust formation.